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中国科学技术大学提出 “热打印”合成策略,实现界面金属原子的精确排布
编辑:青促会   时间:2023-12-25

2023年12月20日,中国科学技术大学林岳教授(第10批会员)及周煌副教授、吴宇恩教授合作在PNAS上发表材料科学领域研究成果《Precise arrangement of metal atoms at the interface by a thermal printing strategy》,中科大田琳、高晓平并列为第一作者。

反应物在与催化剂接触并发生催化反应的过程中,往往会首先与催化剂表面发生吸附、脱附行为。因此,对催化剂表面的电子或原子结构的调控,改变反应物的吸、脱附行为,可以控制反应的路径和动力学,从而实现更高效的催化性能。近年来,单原子催化剂由于具有最优原子效率和独特的催化活性在能源催化领域逐渐显现出可以替代纳米颗粒的潜质。但传统方法合成的单原子催化剂在载体上往往不具有区域选择性,并且在面对复杂的催化反应时,其单一的活性位点往往无法应对实际情况。因此,实现原子级的精确负载以及不同载体界面的多功能单原子催化剂仍然是一个重大挑战。

本课题仿照生活中油墨打印技术提出了可以实现单原子精确排布的“热打印”合成策略。该技术将单个Fe3O4纳米颗粒封装在多孔SiO2球中,然后将该SiO2多孔球负载到CdS纳米棒上并包覆聚多巴胺。随着温度的升高,CdS中的S逐渐释放到碳层中,生成S、N共掺杂碳。

研究团队通过原位TEM实验追踪高温热解过程,揭示了金属纳米颗粒向单原子演化的机制。Fe3O4纳米颗粒在1173 K时仍保持在SiO2球核处,然后随温度升高,类似于油墨印刷的热印刷过程,从核心向表面流动,并在S、N共掺杂碳层的限制下释放金属原子,逐渐减小尺寸。在1273 K时,60 s时颗粒尺寸减小到5 nm,90 s时完全消失,原子最终排列在碳层上,成功实现了将Fe单原子排列在载体上的热印刷策略。

该技术可以实现类似喷墨打印纸张的效果,得到两种载体界面处的原子级精确排布的单原子催化剂,并且其在ORR催化反应中具有优异的活性和稳定性。除此之外,该技术在Mn、Co、Pt、Pd、Au等金属负载在碳载体和TiO2等氧化物载体上同样适用。

该合成策略不仅为在碳骨架上排列铁单原子提供了一种有效的方法,而且为金属纳米颗粒到单原子的转化提供了深入的理解。

该研究得到了本工作得到了中国科学院青年创新促进会、国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省自然科学基金等项目的资助。

论文链接:https://www.pnas.org/doi/abs/10.1073/pnas.2310916120?af=R


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图1 所提出的热打印策略


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图2 金属纳米颗粒到单原子的演化机理

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图3 热打印方法的通用性

 

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